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Su importancia para la lingüística alemana deriva de haber comprendido y descrito, en 1822, la naturaleza de las modificaciones fonéticas que sufrieron las lenguas germánicas, modificaciones que desde entonces se conocen como Ley de Grimm. Su trabajo científico más importante es el Deutsches Wörterbuch (Diccionario de la lengua alemana) (1819-1837), de más de 20 volúmenes, el primer gran paso para crear un idioma alemán estandarizado. Sigue considerándoselo una referencia esencial para la etimología alemana.